近日，南京理工大学钟秦教授团队在有机聚合物光催化二氧化碳还原领域取得重要研究进展，相关研究成果以“Core–Shell Covalently Linked Graphitic Carbon Nitride–Melamine–Resorcinol–Formaldehyde Microsphere Polymers for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction to Methanol”为题，发表在国际化学类顶级期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）上。南京理工大学为该项工作的第一完成单位和通讯单位，南京理工大学丁杰老师为论文第一作者，上海交通大学唐庆丽博士为论文共同第一作者，南京理工大学钟秦教授、美国怀俄明大学Maohong Fan教授和美国西北大学Harold H. Kung教授为通讯作者。

近年来，CO2光催化制甲醇(CO2 + H2O = CH3OH + 3/2O2)受到了广泛关注，其被认为是实现碳中和的理想战略。有机聚合物光催化剂由于其成本低、地球丰度高被广泛研究。晶态有机聚合物例如氮化碳、有机共价聚合物等在光催化CO2还原制甲醇领域取得了很大进展。但是，非晶态聚合物由于其配体间的各向异性，导致其HOMO和LUMO电子分离困难，在光催化领域的研究和报道较少。本文拟采用晶态有机聚合物氮化碳与非晶态有机聚合物MRF复合，促进其电子和空穴分离，促进其光催化活性。文章要点如下：

要点1：该工作通过水热法制备出氮化碳-MRF光催化剂(图1)。

图1 氮化碳-非晶态有机聚合物光催化剂结构图

要点2：MRF有利于CO2的吸附、活化和光催化还原，氮化碳有利于光-电转化和水氧化，电子需要穿过氮化碳和MRF的界面，实现CO2还原(图2)。

图2 氮化碳-MRF复合材料电子传输路径图

要点3：氮化碳和MRF之间形成了碳氮共价键，有利于电子从氮化碳向MRF转移，消除了电子传输壁垒，促进了电子传输和CO2还原(图3)。

图3 氮化碳-MRF复合材料碳氮化学键形成图

要点4：通过理论计算和实验分析发现，氮化碳和MRF之间形成了较好的衔接，两者复合后电子离域增大，形成了显著的电子和空穴分离(图4)。

图4 氮化碳-MRF复合材料电子和空穴分离路径图

该工作得到了国家自然科学基金和中央高校基础科研业务费的支持。

文章链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13301?ref=pdf

（来源：南京理工大学 版权属原作者 谨致谢意）

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