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第一作者：陈晓欣

通讯作者：陈晓欣，彭珊，Kyongjin Pang

通讯单位：河北大学化学与材料科学学院，咸兴化学工业大学有机化学系

论文DOI：10.1016/j.watres.2023.120314

研究背景

由于集约化生产和不当使用，到2050年，全球塑料产量将飙升至3300亿吨。根据国家统计局的数据，2022年1月至10月，中国初级塑料的累计产量已达到9373万吨。如今，大量的研究已经证实，微塑料(MPs)和农药在水生和陆生环境中，甚至在食物中，如淡水、海洋、山地、土壤、空气、沉积物、饮用水、北极海冰等中无处不在。例如，2015年中国大陆生产的MPs中有六分之一已经进入淡水环境。MPs在整个生物链上产生富集和扩增效应。此外，MPs对有害物质(重金属、持久性有机污染物、细菌)具有较强的富集能力，可作为农药、细菌等多种有毒污染物的载体。中国是最大的农药生产国和出口国，2022年农药总产量已飙升至377.8万吨。随着农药的广泛使用，农药极易通过雨水侵蚀、地表径流、土壤淋滤等方式进入水体系统，尤其是农田周边地区的水体。大量研究表明，MPs和农药都会导致摄食活性降低、氧化应激、神经毒性、生长迟缓、不可逆脑损伤和行为障碍。总之，MPs和农药的非点源污染已经演变成一个迫切需要解决的全球性环境问题

到目前为止，已经开发了许多处理方法来解决MPs和农药的污染问题，如吸附、生物降解、高级氧化工艺(AOPs)、电絮凝、人工湿地、热处理等。然而，现有的方法仍然存在以下一个或多个缺点:操作复杂; 耗时、效率和可重复使用性差、选择性低、膜污染、亲水性、基材不耐用以及高温处理需求。在已开发的方法中，吸附法因其具有成本效益高、易于实施、适应性广等优点而受到广泛关注。然而，所开发的吸附材料通常是亲水的，具有极高的吸水性能，从而大大降低了其对MPs和农药的去除效率，甚至破坏了使用材料的力学性能，最终导致材料的可重复使用性很差。此外，在高矿化度的废水中，这些亲水性吸附剂容易因腐蚀性而失效。此外，大多数MPs和农药都是疏水或非极性的，它们不能与亲水性底物实现亲和。总之，上述缺点将严重限制其在MPs和农药去除中的应用。因此，开发一种耐盐、高吸附位性能、耐用的超疏水吸附剂，可以有效解决上述困境，也非常有助于解决恶劣环境下多种污染物(如MPs、染料、油脂、农药等复杂体系)引起的废水共污染困境。

金属有机骨架(MOFs)是一类新型功能无机-有机杂化材料由有机配体和金属中心通过配位键构成的材料。由于MOF具有可调节的孔隙率和表面性质、结构柔韧性、超高的比表面积和孔体积、丰富的功能、高的吸附能力以及无机金属离子中心与有机连接剂的多种配位方式，mof近年来在吸附、分离、储气等各种应用中受到越来越多的关注。MOF作为一种重要的多孔吸附材料，在水体修复中具有良好的应用前景。然而，由于MOF大多具有亲水性，在实际高盐度水环境中的吸水和腐蚀严重阻碍了MOF的实际应用。此外，大部分有机污染物会沉积到MOF的多孔通道中，阻碍了污染物的进一步去除，从而导致再生能力差。拒水材料被认为是解决上述问题的一种非常创新和有效的策略，因为它们可以在通常具有高盐度的海洋环境中作为腐蚀屏障，保护MOFs基材料免受水或盐的攻击。然而，超疏水MOFs基功能化复合材料同步去除MPs和农药的研究很少，更不用说原位吸附和光催化降解水环境中农药的研究了。

聚硅氧烷是一种新型的复合材料，通常由Si-O-Si组成的无机骨架和外围有机基团组成，集无机材料和有机材料的优点于一体。在众多疏水剂中，聚硅氧烷通常具有独特的笼型骨架结构，可以提供许多活性位点进行改性，从而赋予其尺寸效应小、溶解度好、无氟、疏水、化学稳定性(如耐酸/碱、耐盐)、结构稳定性等一系列优越优点。因此，笼状聚硅氧烷在实现高疏水性方面必须表现出更多的优势,由于其独特的分子结构，对恶劣水中的小尺寸污染物(如纳/微级塑料、有机分子)的吸附性能优于其他材料。

内容简介

本研究的目的是:(1)通过原位过饱和共沉淀法和超疏水改性制备一种简单、有效、环保的ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge涂层，该涂层具有良好的超疏水性、化学稳定性和耐盐性;(2)选择性和同步吸收具有高吸附能力的各种微污染物，如MPs、染料、油脂和农药，并在原位光催化降解农药;(3)证明了在去除多种污染物方面的大规模应用。为了实现这一目标，我们在多层协同作用的基础上构建了三明治状涂层，包括PDA胶粘剂层、含有大量花片结构的微/纳米结构Ni-MOF结构、TiO2光敏颗粒和ODSOSS疏水改性剂。图文导读

图1ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge的制备示意图。

图2 纯海绵(a1-a2)和涂层涂层海绵(b1-b2)在70℃下处理4 h的SEM形貌。(c)高倍显微镜下的花片结构。(d) 50℃处理4 h后的包覆海绵。(e) ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge的花片结构高倍扫描电镜详细图像。(f) ODSOSS/TiO2涂层沉积在涂层海绵的其他骨架区域。(g) ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge的映射元素光谱。

图3 (a-b)水通量被涂覆海绵迅速排斥，而水通量可以通过纯海绵。插图为涂层海绵和纯海绵的水接触角(wca)。(c)涂覆后的海绵浸入水中时，有镜面般光亮的现象。(d)涂覆后的海绵浮在水面上，纯海绵沉在水下。(e、f)涂布海绵上容易吸收的水滴。(g, h)涂层海绵吸附水溶液中的染色氯仿，同时将煤油与水包煤油乳化液分离，最终净化废水。(i)自来水、海水、HCl (1 mol/L)、NaOH (1 mol/L)、NaCl (40 g/L)溶液沉积在涂覆海绵上时的接触角(CAs)。(j)不同磨损周期后CAs的变化。即使经过40次磨损循环，水CA仍保持在150°以上。

图4 (a)各试样的FTIR光谱。(b)不同样品的XPS光谱。(c) Ni-MOF的XRD数据。(d)涂层海绵和各种MPs的ζ电位(ζ)。

图5 (a) ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge对1.0 g/L PP-100悬浮液的吸附过程及(b-c)显微镜图像。(d1, d2)通过ODSOSS/TiO2-PDA/Ni-MOF/PDA@Sponge吸附PP-2000 (d1 - d2)前后MPs悬浮液(C0 = 1.0 mg/L)的图像和光学图像。(e)涂层海绵对6种MPs悬浮液(C0 = 1.0 mg/L)的吸附量。(f)涂层海绵对6种MPs悬浮液(C0 = 1.0 mg/L)的分离效率。(g)不同吸附循环下涂层海绵在PE-2000上的吸附量(mg/g)。

图6 室温下，涂层海绵(2平方厘米)(a)和未涂覆海绵(b)在黑暗条件下吸附水溶液中四种农药(C0 = 5.0 mg/L, 100 mL)的残留量和去除率。(c)涂布粉末(ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA) (0.30 g)对水-乙醇(v: v =7: 3, 100 mL)中4种农药(C0 = 5.0 mg/L)的吸附和降解效率。(d) 4种清除剂(空白对照和暗对照:0.10 g粉末/30 mL)对溶液(pH=7, C0 = 1.0 mg/L)中ACE残留量随时间的变化曲线。

图7 (a) 6个MPs的结构或单体。(b-g)从不同角度吸收六种MPs后所拍摄的涂层海绵照片及其相应的低、高倍率SEM图像。

图8 ODSOSS/TiO2/Ni-MOF/PDA@Sponge去除MPs和农药的机理图。

图9四种农药(DIF、TET、ACE和IMI)的Mulliken原子电荷。

图10四种农药(DIF、TET、ACE和IMI)的分子静电势(MEP)。

图11涂布海绵在去除这些污染物的示意图，并在1分钟内实现了几乎100%的净化。

总结与展望

制备了一种坚固环保的Ni- MOF基超疏水海绵。涂层海绵表现出优异的超疏水性，不仅可以选择性地原位吸附高盐度多污染物废水中的各种MPs和农药，而且相应的涂层还可以实现农药的光催化降解。Ni-MOF的大表面积为各种污染物的吸收提供了足够的活性位点，并与TiO2纳米颗粒形成异质结结构，具有优越的有机农药光降解能力。重要的是，该涂层具有非常优异的可回收性、吸收选择性、耐盐性、机械和化学稳定性。通过实验和理论计算论证了涂层海绵对多种MPs和农药的去除机理，证明了多种力的综合作用。因此，这种功能性海绵提供了一种水源净化策略，包括被疏水污染物污染的高盐水。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120314

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